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田中 万也; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; 富田 純平; 小澤 麻由美*; 山崎 信哉*; 徳永 紘平; 福山 賢仁*; 小原 義之*; Maamoun, I.*; et al.
Chemosphere, 355, p.141837_1 - 141837_11, 2024/05
本研究では生物性マンガン酸化物を用いて人形峠坑水からのラジウム除去実験を行った。その結果、7.6mgの生物性マンガン酸化物を用いて3L坑水中から98%以上の
Raを除去することが出来た。これは固液分配係数に換算すると10
mL/gという非常に高い値となり、生物性マンガン酸化物が実際の坑水処理に有効であることを示している。
-type layered manganese dioxide岡本 範彦*; 吉迫 大輝*; 市坪 哲
Energy Storage Materials, 61, p.102912_1 - 102912_9, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：52.07(Chemistry, Physical)Layered manganese dioxide (birnessite) that contains K cations and water molecules at interlayers exhibits reversible heat storage properties via a water-intercalation mechanism (0.5 mol H
O per K
MnO). However, a certain amount of an irreversible capacity of water intercalation is observed after the initial thermal cycle, which limits the reversibly available energy density of the material for the subsequent cycles. In this study, crystal structures of the K-containing birnessite, KMnO, was analyzed before and after heat treatment, by electron diffraction and atomic-resolution scanning transmission electron microscopy, to elucidate the origin of the initial irreversible capacity (0.83 mol per KMnO).
through irreversible biogenic manganese oxide sequestration谷 幸則*; 柿沼 里美*; Chang, J.*; 田中 万也; 宮田 直幸*
Minerals (Internet), 11(1), p.53_1 - 53_14, 2021/01
被引用回数：4 パーセンタイル：45.1(Geochemistry & Geophysics)本研究では、マンガン酸化活性を保った状態の生物性マンガン酸化物によるBa除去メカニズムを調べた。水溶液中に二価マンガンを添加した場合には、新たなマンガン酸化相が形成されBaが不可逆的に強く固定されることが明らかとなった。広域X線吸収微細構造スペクトルと粉末X線回折解析により、Baが層間に取り込まれることでマンガン酸化物の層状構造が安定化していることが分かった。
Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦
ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08
被引用回数：14 パーセンタイル：56.1(Chemistry, Multidisciplinary)Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。
thin films柳田 剛*; 斎藤 祐児; 竹田 幸治; 藤森 淳*; 田中 秀和*; 川合 知二*
Physical Review B, 79(13), p.132405_1 - 132405_4, 2009/04
被引用回数：11 パーセンタイル：45.17(Materials Science, Multidisciplinary)最近の先端半導体デバイス開発において、半導体の双極性を作り出すことは重要な技術である。理論計算は4価の陽イオンによる電子ドープマンガン酸化物の存在を予言するが、直接的な実験事実が不足しているため、強磁性の起源は議論の余地が有る。今回、我々は軟X線磁気円二色性(XMCD)測定により、(La,Ce)MnO薄膜の強磁性を調べた。実験結果は、強磁性発現は、Mnの存在によるものでは無く、Mnの自己ドーピングによるものであることが分かった。
堀田 貴嗣
Progress in Ferromagnetism Research, p.19 - 38, 2006/00
マンガン酸化物における強磁性金属相は、遍歴
電子と局在
スピンの間の強いフント結合に基づく二重交換機構によって理解されてきた。そのため、長年にわたって、マンガン酸化物の金属強磁性状態の出現には、ホールドーピングが必要不可欠であると信じられてきた。しかし、最近、ヤーンテラー歪みと結合する軌道縮退ハバード模型に基づいて、ドープしていないマンガン酸化物においても、強磁性相で金属絶縁体転移が起こる可能性が理論的に指摘された。その結果を詳細に解説する。
Sr
MnO studied by resonant inelastic X-ray scattering石井 賢司; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり; 水木 純一郎; 村上 洋一; 石原 純夫*; 遠藤 康夫*; 前川 禎通*; 廣田 和馬*; et al.
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(12), p.2157 - 2162, 2005/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)LaSrMnO(x=0.2,0.4)についてMnのK吸収端での共鳴X線非弾性散乱法により電子励起の研究を行った。ホールドープで金属化したことによるギャップの消失がLa
Sr
MnOにおいて観測できた。また、温度により金属絶縁体転移を示すLa
Sr
MnOでは、散乱強度の温度変化に顕著な異方性が見られており、これはMn酸化物に特有の軌道自由度を反映した異方的な電子状態の変化を捉えたものと考えられる。
CaMnO (=Ho, Er, Tm, Yb and Lu)吉井 賢資; 阿部 英樹*; 池田 直*
Journal of Solid State Chemistry, 178(12), p.3615 - 3623, 2005/12
被引用回数：25 パーセンタイル：67.33(Chemistry, Inorganic & Nuclear)小さい希土類イオンを含むペロブスカイトマンガン酸化物CaMnO(=Ho, Er, Tm, Yb and Lu)が斜方晶構造を取ることを見いだした。電気抵抗測定から、これらの酸化物が絶縁性であり、小さな磁気抵抗効果しか示さないことがわかった。磁化測定からは、マンガン電子の電荷秩序温度・反強磁性転移温度・グラス状態転移温度の3つが存在することがわかった。これらの物性について、結晶構造などと関連付けて議論する。
Sr
MnO
(
, 
)石井 賢司; 稲見 俊哉; 大和田 謙二; 葛下 かおり; 水木 純一郎; 村上 洋一; 石原 純夫*; 遠藤 康夫*; 前川 禎通*; 廣田 和馬*; et al.
Physical Review B, 70(22), p.224437_1 - 224437_6, 2004/12
被引用回数：19 パーセンタイル：64.32(Materials Science, Multidisciplinary)ホールドープしたマンガン酸化物(LaSrMnO、及び)の電子励起について共鳴非弾性X線散乱による研究を行った。強相関電子系におけるドーピング効果を初めて観測することができた。散乱スペクトルにはモットギャップの残存を示すピークが残っている。それと同時に、部分的にギャップが埋まっており、スペクトル強度は低エネルギーにシフトしている。スペクトルの運動量依存性はほとんどなく、ドープ前のLaMnOと同程度である。一方、の低エネルギー励起では散乱強度の温度依存性に異方性が見られ、それは磁気相互作用の異方性、及び、そのもととなる軌道の効果を示唆するものである。
堀田 貴嗣; Moraghebi, M.*; Feiguin, A.*; Moreo, A.*; 柚木 清司*; Dagotto, E.*
Physical Review Letters, 90(24), p.247203_1 - 247203_4, 2003/06
被引用回数：83 パーセンタイル：91.22(Physics, Multidisciplinary)ドープされたあるいはドープされていないマンガン酸化物における新規な基底状態スピン構造を解明するために、軌道縮退二重交換模型を平均場近似や数値的手法によって解析した。ドープされていない場合、E-型と呼ばれる新しい反強磁性相が、パラメター空間において、A-型反強磁性相に隣接して現れる。その構造は、最近の実験結果と一致する。この絶縁体的なE-型反強磁性相は金属強磁性相とも競合しており、これは、ドープされていないマンガン酸化物においても超巨大磁気抵抗が現れる可能性を示唆している。また、ドープした層状マンガン酸化物に対して、
-型という別の新しい反強磁性状態を含む相図を得た。この新しい相の実験的検出についても議論する。
(Ln=Ho, Er, Tm, Yb and Lu)吉井 賢資; 阿部 英樹*
Journal of Solid State Chemistry, 165(1), p.131 - 135, 2002/04
被引用回数：46 パーセンタイル：84.59(Chemistry, Inorganic & Nuclear)六方晶構造を有する標記酸化物の磁性を調べた。Ln=Luでは明瞭な反強磁性転移が90Kに観測されたが、そのほかの酸化物ではこの転移は不明瞭である。これは、Lnスピンによる常磁性の寄与と、Mnスピン間の強い反強磁性相互作用によるものと考えた。全ての系で70-90K以下でキュリーワイス則からのずれが見られ、これはMnスピンの反強磁性転移によるものである。LnサイトにCaを置換した系LnCaMnOの磁化データも簡単に議論する。この系は異なる結晶構造である斜方晶構造を有すること、室温付近でキュリーワイス則からのずれが見えるなど、異なる性質を示すことがわかった。
Ca
MnO; Evidence of two-phase coexistence山田 安定*; 岩瀬 健*; 綿引 成哉*; 鈴木 淳市
Journal of the Physical Society of Japan, 70(6), p.1593 - 1597, 2001/06
被引用回数：2 パーセンタイル：20.74(Physics, Multidisciplinary)磁場中でPrCaMnOの中性子小角散乱を行った。この系は無磁場冷却中では反強磁性絶縁相と強磁性金属相が共存した状態をとる。この強磁性金属相は、半径17nm程度のクラスター構造を示すが、磁場を加えることにより2
m程度のドメインに成長する。この2相共存状態は、PrCaMnOの巨大磁気抵抗効果がマクロな要因に支配されていることを示唆するものである。
Ca
MnO綿引 成哉*; 目時 直人; 鈴木 淳市; 及川 健一; Nie, J.*; 立木 昌*; 山田 安定
Journal of the Physical Society of Japan, 70(4), p.1090 - 1098, 2001/04
被引用回数：6 パーセンタイル：42.11(Physics, Multidisciplinary)(La, Tb)CaMnO巨大磁気抵抗効果における強磁性相関の役割を明らかにした。磁場中で得られた中性子散乱強度の振舞いは、磁気抵抗の振舞いと良い一致を示すことから、短距離の強磁性揺らぎが磁気抵抗増大の要因であることがわかった。
Fernandez-Baca, J. A.*; Dai, P.*; 若林 信義*; Plummer, E. W.*; 片野 進; 富岡 泰秀*; 十倉 好紀*
Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.85 - 87, 2001/00
ORNLに設置された広角中性子回折装置WANDを使って、巨大磁気抵抗効果を示す強磁性のマンガン酸化物、(Pr,Ca)MnOと(La,Ca)MnOの格子歪みにおける相関を調べた。歪みの場の相関長、格子との不整合性及びその方向の濃度依存性から、格子歪みの発達が系の伝導性(電気抵抗)を著しく低下させることが明らかになった。
大貫 敏彦; 香西 直文
Radiochimica Acta, 68, p.203 - 207, 1995/00
マンガン酸化物、粘土鉱物及びそれらの混合物へのコバルトの収着挙動について、バッチ法による吸着・脱離実験により検討した。その結果、コバルトの収着形態は、粘土鉱物とマンガン酸化物の間で異なり、コバルトの一部が粘土鉱物に固定された。粘土鉱物とマンガン酸化物との混合物へのコバルトの収着実験結果から、コバルトがマンガン酸化物により多く収着していることが明らかとなった。
の還元により生成したMn酸化物に対するCoの収着挙動加藤 友彰; 大貫 敏彦; 斉藤 拓巳*; Yu, Q.
no journal, ,
放射性Coの回収技術開発を目的として、微生物細胞を還元剤とし生成したMn(IV)酸化物(biomasss-MnO)の形成機構とCoの収着挙動について調べた。biomasss-MnOは、乳酸を還元剤として形成させたMnOよりも多くのCoを収着すること、MnOに収着したCoはCo(III)に酸化していることを明らかにした。
into Mn oxides produced by MnO reduction using biomass加藤 友彰; 大貫 敏彦; Yu, Q.
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故により多様な放射性核種が海洋に放出された。汚染された海水の除染技術開発が必要である。マンガン酸化物は種々のイオンを吸着することが知られており、バイオマスを使って7価のマンガンを還元することにより生成させることができる。しかし、そのようにして生成されるバイオマス-マンガン酸化物の金属イオン吸着機構についてはほとんどわかっていない。本研究では、微生物細胞をバイオマスとして使って過マンガン酸カリウムを還元させて生成させたバイオマス-マンガン酸化物生成過程におけるSr吸着機構を調べた。過マンガン酸カリウムの還元により、黒色沈殿が生成した。この沈殿中のSrについてEXAFS分析を行ったところ、Srの近傍にMnが存在することがわかった。これは、MnとSrが内圏型錯体を形成していることを示す。
田中 万也; 谷 幸則*; 大貫 敏彦*
no journal, ,
本研究では、生物性マンガン酸化物への希土類元素(REE)及びアクチノイドの吸着過程について研究を行った。中性水溶液において生物性マンガン酸化物へのCeの吸着量が他のREEに比べて低下した。このことはCeが何らかの形で水溶液中で安定化したことを示唆している。SEC-HPLC-ICP-MSの分析結果から、マンガン酸化物によって4価に酸化されたCeが微生物由来の有機物と結合していることが確認された。同様の吸着実験においてTh(IV)が時間とともに脱着していく様子が認められた。これはCe(IV)と同様にTh(IV)が時間とともに水溶液中に排出される微生物由来の有機物と結合していくためであると考えられる。こうしたTh(IV)の脱着は微生物が不活性状態においては認められず、微生物活動の有無がこうした特異的な吸着過程に影響していると考えられる。生物性マンガン酸化物へのPu(IV)はTh(IV)ではなくU(VI)に類似した吸着挙動を示した。このことはPu(IV)がマンガン酸化物によりPu(VI)に酸化された可能性を示している。微生物細胞のみを用いた吸着実験ではPu(IV)はTh(IV)と同様に時間とともに脱着していく様子が認められた。
岳田 彩花*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 横尾 浩輝*; 小原 義之; 福山 賢仁; 長安 孝明; 大貫 敏彦*; 宇都宮 聡*
no journal, ,
本研究では、人形峠鉱山のMn酸化菌を用いた実験を行い、菌や菌由来のMn酸化菌の測定を行った。その結果、Mn酸化菌が溶液中のMnを取り込み、針状のMn酸化物として排出し、それが凝集すると1.5m程の球状となるということが分かった。
田中 万也; 香西 直文; 山路 恵子*; 升屋 勇人*; Grambow, B.
no journal, ,
人形峠環境技術センターの鉱山廃水中のラジウム226濃度は当センターの排出基準を超過している。そこで本研究では、ラジウム除去を念頭においた生物性マンガン酸化物へのバリウム及びストロンチウム吸着実験を行った。バリウム、ストロンチウムの吸着量はともに水溶液のNaCl濃度に依存するが、全体の傾向としてバリウムの方が分配係数Kd値が一桁高かった。人形峠の鉱山廃水と同程度の塩濃度である10mM NaCl水溶液でのバリウムのKd値は10
を超えていた。バリウムとラジウムはイオン半径が類似しており、生物性マンガン酸化物はラジウムに対しても同様の高いKdが期待され鉱山廃水の処理において効果的であると考えられる。
